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物理所新型二维晶体材料硅烯研究取得进展

发布时间:2019-10-12 22:33:01

寻找与硅基CMOS工艺兼容的新型电子学材料是凝聚态物理及其应用研究领域的主要任务之一。石墨烯作为由碳原子构成的二维原子晶体,因具有优异的电学性质(特别是高载流子迁移率),有望与硅基CMOS工艺兼容成为制造新一代的高性能电子学器件的新型二维材料。

近年来,中科院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室(筹)高鸿钧研究组在高质量石墨烯研究方面取得了一系列突破性进展,他们提出了基于表面外延的石墨烯生长技术,在金属表面获得高质量、大面积、连续的单晶石墨烯【ChinesePhysics16,3151(2007);Adv.Mater.21,2777(2009)】。他们还对石墨烯的控制生长、物理性质、性能调制进行了系列研究【Appl.Phys.Lett.95,093106(2009);96,053109(2010);J.Am.Chem.Soc.131,14136(2009);Phys.Rev.Lett.105,219701(2010);J.Phys.:Condens.Matter22,302001(2010)(CoverStory)】。他们还首次提出了“原位非转移”的硅插层技术,成功地将该“高质量”的石墨烯“直接”置于硅材料上【Appl.Phys.Lett.100,093101(2012)(Coverstory);100,083101(2012);102,093106(2013)】。这种“石墨烯/硅”异质结构,使得石墨烯和当前的硅基CMOS工艺兼容成为可能。

与现有硅半导体工艺兼容的另一种二维原子晶体材料是硅烯(Silicene),近年来受到了广泛的关注。2007年,理论学者提出硅烯的概念并对其进行了模拟计算。最近的理论研究表明,硅烯具备与石墨烯类似的几何结构和Dirac型电子结构,预测其也具有石墨烯中发现的新奇量子效应,例如量子自旋霍尔效应等。这些新奇物性的理论预言尚需实验的证实。因此,实验上如何制备硅烯二维原子晶体材料并对其物性进行测量显得尤为重要。硅烯的制备是目前研究的关键和难点,不同于石墨烯可以从石墨块体中解理出来,硅烯则难以从体硅中获得,因为体材料中的硅原子是以sp3杂化的形式存在,这种硅与硅之间强的共价作用很难被破坏。因此,通过解理获得硅烯不可能实现,寻求新的制备方法势在必行。在固体表面外延生长硅烯是一种有效的制备方法。最近的报道表明,在Ag(111)表面外延生长可以获得硅烯。除了在Ag(111)表面,在以硅片为基底的二硼化锆薄膜上也能制备出硅烯。这两项工作都观察到了硅烯的一种(√3×√3)的重构。然而,对硅烯的研究还刚刚起步,它的可控生长及其应用迫切需要研究硅在其它基底上的组装行为以及原子尺度上的本征物理性质。

基于石墨烯外延生长、可控制备及性能调控方面的研究基础,最近,高鸿钧研究组博士生孟蕾同学、王业亮副研究员和杜世萱研究员等,通过外延生长的方法在金属Ir(111)表面成功制备出了硅烯。低能电子衍射和扫描隧道显微镜的表征结果显示,它相对于金属铱基底表现为一种(√7×√7)的超结构。第一性原理计算验证了这种超结构模型是一层起伏的硅烯。重要的是,电子局域函数的计算结果显示在Ir(111)表面外延生长的硅烯是一层Si-Si间以共价键相连的连续的二维薄膜。该研究成果提供了一种新的制备高质量硅烯的方法,是目前报道的能够获得硅烯的三种途径之一,为观察硅烯的新奇量子现象提供了可能。相关结果发表在NanoLetters13,685(2013)上。文章发表后,Nature在其NewsinFocus中【Nature495,152(2013)】评述了在三种不同基底上制备硅烯的开创性工作,该文章是其所引的三篇参考文献之一。

该项研究工作得到国家自然科学基金、“973”项目和中科院的支持。

图1.Ir(111)表面硅层结构的LEED图像和相应的示意图,表明LEED图像显示的是相对于基底Ir(111)的硅层(√7×√7)超结构。(a)虚线标示的六个衍射点来源于基底Ir(111)的六重对称性。其他的衍射点来源于硅层结构。(b)在更低入射电子能量下得到的LEED图像。(c)Ir(111)表面(√7×√7)超结构的理想LEED图像,和(a)图一致。每组衍射点由白色,红色和蓝色箭头标示。(d)衍射点对应的实空间结构示意图,基底Ir(111)基矢为(a0,b0),硅层(√7×√7)超结构基矢为(a1,b1)或(a2,b2)。

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图2.(a)Ir(111)表面生长的硅层(√7×√7)超结构的STM图像(U=-1.45V,I=0.25nA),超结构方向由黄色箭头表示,基底Ir[1-10]方向由白色箭头表示,两个方向之间的夹角是41o。(b)硅层(√7×√7)超结构第二种取向的STM图像(U=-1.5V,I=0.05nA),方向由蓝色箭头表示。它和基底Ir[1-10]方向的夹角是19o。(c)(b)图中沿黑色直线所示的剖面线,显示硅层超结构的周期约为0.72nm,起伏约为0.6Å。

图3.(a)硅层结构的放大STM图像。除了最亮的突起之外,还有另外两个具有不同起伏对比度的区域,分别蓝色和绿色三角表示。(b)模拟的STM图像,显示的特征和实验结果一样,用同样的三角和六角表示。(c)在(√7×√7)铱的基底上生长的硅烯的弛豫原子模型,铱(√7×√7)超格子刚好对应于硅烯的(√3×√3)格子,如平行四边形所示。

图4.(a)弛豫原子模型的整体电子局域化函数的顶视图(ELF值0.6)显示了硅烯的连续性。(b-d)不同位置硅原子对(椭圆形虚线)截面的电子局域化函数,显示了在每对硅原子之间都存在共价相互作用。(e)硅原子和离它最近的铱原子之间的截面的电子局域化函数。ELF值在0.38附近,表明原子之间存在的是静电的相互作用。

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